理解中間體在極化催化劑-電解質界面上的非共價相互作用對水氧化動力學的影響，對于設計更具活性和穩定性的電催化劑至關重要。在這裏，我們結合使用原位光學光譜、X射線吸收光譜（XAS）和表面增強紅外吸收光譜（SEIRAS）來探測非共價相互作用對酸性和堿性電解質中IrOx的氧進化反應（OER）活性的影響。我們的結果表明，OER的活性物種（Ir4.x+–*O）在低覆蓋度下在堿性條件下比酸性條件下結合得更強，而在堿性電解質中這些物種之間的排斥相互作用更高。這些差異歸因于堿性電解質界面的陽離子水合殼中水的比例更大，與酸性電解質相比，這可以穩定氧化中間體並促進它們之間的長程相互作用。狀態能量的定量分析表明，盡管*O中間體在堿性電解質中結合得比最佳狀態更強，但隨著覆蓋度的增加，它們之間的更大排斥相互作用導致*O結合顯著減弱，導致在OER相關電位下酸性和堿性中活性狀態的能量相似。通過使用互補的光譜技術直接探測電化學界面，我們的工作超越了傳統的OER活性計算描述符，解釋了實驗觀察到的酸性和堿性電解質中IrOx的OER動力學。

研究亮點總結：

1. 采用多種原位光譜技術結合研究，深入理解非共價相互作用對IrOx催化的水氧化反應活性的影響。

2. 發現在堿性條件下，OER活性物種的結合強度較酸性條件下更強，且存在更強的排斥相互作用。

3. 揭示了堿性電解質中水分子對氧化中間體穩定化及長程相互作用促進作用的機制。

4. 通過定量分析，闡釋了不同電解質環境下活性狀態的能量變化，爲優化催化劑設計提供了理論依據。

通過使用互補的光譜技術直接探測電化學界面，我們的研究不僅超越了傳統的計算描述符，還解釋了實驗上觀察到的酸性和堿性電解質中IrOx的OER動力學。我們的發現爲設計新型高效穩定的電催化劑提供了重要的理論指導，並有助于推動水氧化反應及其它相關電化學能源轉換過程的研究。